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二硫化钼低温、高效、长寿命催化二氧化碳加氢制甲醇

2021-10-08

中科院大连化物所邓德会团队与厦门大学王野团队合作,首次利用富含硫空位的少层二硫化钼(MoS2)催化剂实现了低温、高效、长寿命催化CO2加氢制甲醇,为实现低能耗、高效率的CO2转化利用开辟了新途径。

CO2的高效转化利用对缓解能源危机以及实现“碳中和”目标具有重要的战略意义。其中,利用基于可再生能源的绿色氢气(H2)与CO2反应制备甲醇是一条重要的途径。传统的金属氧化物催化剂通常需要较高的反应温度(> 300 ℃)来催化CO2加氢到甲醇,但往往伴随严重的逆水煤气变换(RWGS)反应,导致大量副产物一氧化碳(CO)的产生。在金属氧化物催化剂中引入过渡金属组分可以促进H2的活化从而降低反应温度,但同时又容易导致CO2过度加氢到甲烷(CH4),从而降低甲醇的选择性。金属/金属氧化物催化CO2加氢制甲醇体系中活性与选择性的相互制约,严重限制了其低温催化性能的提升。因此,为实现CO2低温高效加氢制甲醇,亟需寻求新的催化剂体系。

近期,邓德会团队与王野团队合作研究发现,富含硫空位的少层半导体MoS2可在低温甚至室温下将CO2和H2同时直接活化并解离,从而能够高活性、高选择性地催化CO2低温加氢到甲醇,并有效抑制了甲醇的过度加氢。该催化剂在180 ℃下,CO2单程转化率可达12.5%,同时甲醇选择性可达94.3%,显著优于商品Cu/ZnO/Al2O3催化剂以及此前报道的催化剂。而且,该催化剂的活性和选择性在180 ℃下能够稳定地维持3000小时而未见衰减,表现出了优异的工业应用潜力。原位表征与理论计算研究结合显示,MoS2面内硫空位是催化CO2高选择性加氢到甲醇的活性中心。该工作揭示了二维MoS2的硫空位在催化反应中的应用潜力,为开发CO2加氢新型催化剂提供了新思路。

上述工作近期发表在Nature Catalysis上(Nat. Catal. 2021, 4, 242),Nature Catalysis同期以“不同寻常的空位催化(Catalysis by Unusual Vacancies)”为题,刊发了专家的评述文章(Nat. Catal. 2021, 4, 184),对该工作进行了高度评价。德国卡尔斯鲁厄理工学院(KIT) Felix Studt教授表示,这是一个令人惊奇的、有意义的研究工作,有望为二氧化碳加氢制甲醇的工业应用带来巨大的效率提升。

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